Batidas quânticas pseudospin ultrarrápidas em WSe2 e MoSe2 multicamadas

Oct 17, 2023

Nature Communications volume 13, Número do artigo: 4997 (2022) Citar este artigo

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Materiais van-der-Waals em camadas com simetria hexagonal oferecem um grau extra de liberdade para seus elétrons, o chamado índice de vale ou pseudospin de vale, que se comporta conceitualmente como o spin do elétron. Aqui, apresentamos investigações de transições excitônicas em materiais WSe2 e MoSe2 mono e multicamadas por elipticidade de Faraday resolvida no tempo (TRFE) com campos magnéticos no plano, B∥, de até 9 T. Em amostras de monocamada, o tempo TRFE medido os traços são quase independentes de B∥, o que confirma um fator g∥ de exciton no plano próximo de zero, consistente com os cálculos dos primeiros princípios. Em contraste, observamos oscilações temporais pronunciadas em amostras multicamadas para B∥ > 0. Nossos cálculos de primeiros princípios confirmam a presença de um g∥ diferente de zero para as amostras multicamadas. Propomos que o sinal TRFE oscilatório nas amostras multicamadas é causado por batidas quânticas de pseudospin de éxcitons, que é uma manifestação de bloqueio de camada de spin e pseudospin nas amostras multicamadas.

Os dicalcogenetos de metais de transição semicondutores (TMDCs) são uma grande promessa para aplicações optoeletrônicas, uma vez que formam semicondutores de gap direto no limite da monocamada. Suas propriedades ópticas são governadas por excitons, isto é, pares elétron-lacuna ligados a Coulomb1,2, mesmo em temperatura ambiente, devido às energias de ligação extraordinariamente grandes do exciton. Para monocamadas de MoSe2 encapsuladas de alta qualidade, foi demonstrada qualidade ótica superior com larguras de linha de éxciton que se aproximam do limite de vida útil3,4. Além disso, comportamento de difusão anômala e não clássica de excitons foi detectado5,6 e calculado7 para monocamadas de TMDC. A partir de bicamadas, o bandgap torna-se indireto. No entanto, indo de uma única camada para multicamadas, as transições interbandas diretas nos pontos K da zona de Brillouin ainda dominam a absorção óptica8. Outra propriedade do material monocamada é o forte acoplamento spin-órbita em combinação com a assimetria de inversão, que leva a grandes divisões de spin-órbita seletivas de vale das bordas da banda, culminando no chamado travamento de vale-spin. Esta peculiaridade é apreciada pela introdução de um pseudospin index, que conceitualmente se comporta como o spin do elétron, e está ligado à ocupação dos dois vales não equivalentes de K+ e K− da primeira zona de Brillouin. Curiosamente, o spin-valley locking de uma única camada se transforma em um spin- ou pseudospin-layer locking para multicamadas9. Para bicamadas TMDC, foi até sugerido que o bloqueio da camada de spin pode ser explorado para o projeto de portas quânticas de spin10.

Excitons intercamadas (IX), onde o elétron e o buraco residem em camadas adjacentes, foram detectados pela primeira vez em heterobicamadas11. Lá, as características do IX dependem crucialmente da combinação de materiais12,13,14. Recentemente, até mesmo correntes polarizadas em vale de IX em heterobicamadas foram demonstradas15. Enquanto em heterobicamadas a força do oscilador de IX é fraca, a situação pode ser diferente para homobicamadas ou multicamadas16. Em bicamadas de MoS2, foi relatada forte absorção por IX até a temperatura ambiente17,18,19,20,21,22. No MoSe2, a situação é semelhante ao MoS2, embora a força do oscilador do IX seja menor23. No entanto, IX foi relatado em multicamadas MoTe224 e MoSe223,25 empilhadas com H. Em contraste com as multicamadas baseadas em Mo, o IX direto do espaço de momento em materiais baseados em W não foi observado até agora. Deve-se notar que para homobicamadas WSe2, IX devido a transições indiretas de momento abaixo do bandgap óptico foram relatados26,27.

Embora os TMDCs monocamada tenham sido intensamente investigados em campos magnéticos fora do plano, as investigações em amostras multicamadas são bastante raras. O fator g fora do plano, g⊥, dos éxcitons intracamada A é menor em magnitude nas multicamadas MoSe2 e WSe2 do que nas camadas simples25,28. Até o momento, no entanto, não há investigações experimentais sobre o fator g no plano, g∥, em multicamadas TMDC disponíveis. Campos magnéticos no plano, B∥, foram aplicados a monocamadas de TMDC para o brilho de estados excitônicos escuros por meio da mistura dos níveis de spin pelo campo no plano29,30,31,32. Neste trabalho, apresentamos experimentos de elipticidade de Faraday resolvida no tempo (TRFE) em mono e multicamadas WSe2 e MoSe2 em campos magnéticos no plano. Embora não observemos uma influência significativa de campos no plano de até 9 T em experimentos em monocamadas, oscilações temporais pronunciadas são observadas nos traços de tempo TRFE de multicamadas para B∥ > 0. Notavelmente, o exciton g no plano derivado fatores, ∣g∥∣, estão próximos dos valores ∣g⊥∣ relatados dos mesmos materiais25.