Laser aleatório e quebra de simetria de réplica em GeO2

Oct 19, 2023

Scientific Reports volume 12, Número do artigo: 19438 (2022) Citar este artigo

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Nós investigamos o processo de laser randômico e o fenômeno Replica Symmetry Breaking (RSB) em vitrocerâmicas (GCs) contendo MgO contendo íons de neodímio (Nd3+) dopados com chumbo-germanato. Amostras de vidro foram fabricadas pela técnica convencional de têmpera por fusão e os GCs foram obtidos por desvitrificação cuidadosa dos vidros originais a 830 °C por diferentes intervalos de tempo. A cristalização parcial dos vidros originais foi verificada por difração de raios X. O aumento da fotoluminescência (PL) de \(\approx\) 500% em relação aos vidros originais foi observado para as amostras com maior grau de cristalinidade (recozidas durante 5 h). Pós com grãos com tamanho médio de 2 µm foram preparados por gradeamento das amostras de GCs. O Random Laser (RL) foi excitado a 808 nm, em ressonância com a transição Nd3+ 4I9/2 → {4F5/2, 2H9/2}, e emitido a 1068 nm (transição 4F3/2 → 4I11/2). O desempenho de RL foi claramente aprimorado para a amostra com o maior grau de cristalinidade, cujo limite de excitação de fluência de energia (EFEth) foi de 0,25 mJ/mm2. O desempenho aprimorado é atribuído ao crescimento do tempo de residência dos fótons dentro da amostra e à maior eficiência quântica do Nd3+ incorporado nos microcristais, onde as perdas radiativas são reduzidas. Além disso, o fenômeno de Réplica Symmetry Breaking (RSB), característico de uma transição de fase fotônica, foi detectado medindo as flutuações de intensidade da emissão RL. O parâmetro de sobreposição de Parisi foi determinado para todas as amostras, para excitação abaixo e acima do EFEth. Esta é a primeira vez, de acordo com o conhecimento dos autores, que a emissão RL e RSB são relatadas para um sistema vitrocerâmico.

A ação do laser em meios desordenados, sem cavidades ópticas, tem sido objeto de intensos estudos teóricos e experimentais desde o trabalho pioneiro de Letokhov1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11. Neste tipo de sistemas de laser, atualmente referidos como Random Lasers (RLs), o mecanismo de feedback que contribui para a amplificação óptica não é alcançado por uma cavidade óptica bem projetada como nos lasers convencionais. Em vez disso, o feedback óptico é realizado por dispersão de luz devido a inomogeneidades do índice de refração dentro de um meio desordenado12,13.

RLs foram relatados para vários sistemas até agora. Por exemplo, as partículas de dispersão desordenada podem ser incorporadas no meio de ganho, como em soluções líquidas de corantes a laser contendo partículas de alto índice de refração em suspensões14,15. Os corantes também podem ser incorporados a matrizes sólidas, como membranas poliméricas16, tecidos biológicos17, vidros produzidos por sol-gel18, entre outros.

O laser aleatório também foi amplamente relatado para pós cristalinos dopados com íons de terras raras (REI)19,20,21,22,23,24,25. Nesses sistemas, as partículas atuam tanto como meio de ganho quanto como espalhadores. Em particular, laser aleatório também pode ser obtido de fibras ópticas dopadas com REI, onde o feedback pode ser obtido devido a reflexões de luz em redes de Bragg aleatórias escritas em fibras com índices de refração não uniformes26,27, ou fibras com núcleos de vidro separados por fase28.

Curiosamente, relatos de RL baseados em partículas vítreas dopadas com REI são muito escassos. Vários anos atrás, um upconversion RL emitindo no UV, foi relatado com base em um pó de vidro fluoroindato dopado com íons de neodímio29. Mais recentemente, demonstramos a ação do RL em pós de vidro zinco-telurito dopados com neodímio (Nd3+)30. O mecanismo de feedback RL foi fornecido pelos reflexos da luz nas interfaces ar-grãos vítreos.

Trabalhos sobre RL em vitrocerâmicas (GCs) também são raros31,32. No entanto, os GCs são meios interessantes para dispositivos fotônicos, pois podem suportar excitações de alta potência e ter um alto limiar térmico. Além disso, os GCs podem ser fortemente dopados com íons de terras raras para alterar suas características de emissão31. Apesar disso, até onde sabemos, o presente artigo é o primeiro relato de uma RL baseada em vitrocerâmica dopada com Nd3+. Nosso objetivo foi avaliar e caracterizar a influência do grau de cristalização do pó dos GCs no desempenho dos RLs. Para esta pesquisa, a escolha do vidro de germanato de chumbo foi feita por vários motivos discutidos a seguir.